(BixIn1-x)2Se3等拓扑绝缘体材料因其在量子计算与自旋电子学领域的应用前景而备受关注，其物理性质高度依赖于薄膜的精确化学组分和厚度。然而，MBE等主流薄膜生长技术缺乏能同时实时反馈这两种参数的监控手段，传统方法如RHEED或激光干涉法对表面敏感，信号解译困难，难以满足复杂三元体系对组分精确控制的需求，且常规离线表征无法在生长过程中即时纠偏。费曼仪器（Flexfilm）全光谱椭偏仪可以非接触对薄膜的厚度与折射率的高精度表征，广泛应用于薄膜材料、半导体和表面科学等领域。

本研究将光谱椭偏仪与MBE腔室直接耦合，通过预先制备一系列经XRR、XPS和RBS准确标定组分与厚度的参考样品，建立介电函数数据库，进而实现对生长全程中任意时刻薄膜Bi含量和厚度的同步、无损提取，为解决该类材料精准合成难题提供了有效的原位监控方案。

实验方法

(a) MBE生长腔室及SE光路示意图(b) (BixIn1-x)2Se3晶体结构

所有(BixIn1-x)2Se3薄膜均通过MBE在Al₂O₃(0001)衬底上生长。衬底经过标准湿法清洗和高温退火处理。生长采用两步法，先在低温下沉积种子层，再在较高温度下完成主体薄膜生长。Bi、In和Se的束流分别由K氏源和裂解源提供。通过石英晶体微天平进行束流校准。生长过程中利用RHEED监测表面晶体质量。原位SE测量采用光谱椭偏仪，在210-1690 nm波长范围以固定入射角连续采集光谱。为建立模型，研究制备了11个Bi含量从0%到100%的参考样品，并分别利用XRR、XPS和RBS离线表征其厚度和组分。其中，RBS结果被用作建模的基准组分。

光学模型建立与介电函数

不同Bi含量样品的介电函数实部ε₁和虚部ε₂光谱

椭偏实验数据（Ψ和Δ）通过建立包含薄膜层、表面粗糙层和蓝宝石衬底的光学模型进行分析。薄膜的介电函数采用满足Kramers-Kronig关系的多个振荡子进行描述。通过回归拟合获得每一样品的介电函数。研究发现，介电函数随Bi含量的变化呈现出系统性的演变：随着Bi含量增加，其虚部（对应光吸收）的主峰从约4.2 eV逐渐红移至1.6 eV，同时实部的特征峰位也发生相应移动。这些显著的、与组分强相关的光谱特征，为利用原位SE反推薄膜组分奠定了物理基础。

实时组分与厚度监控

生长过程中不同时刻（0.04~20.04 min）的Ψ和Δ光谱及拟合结果

将上述获得的、与组分相关的介电函数系列进行参数化，研究建立了一个可模拟任意(BixIn1-x)2Se3合金介电响应的材料数据库。利用该数据库，对生长过程中任一时刻采集的Ψ和Δ光谱进行拟合，即可同时获得该时刻的薄膜厚度和Bi含量。以Bi含量为64%的样品为例，研究展示了从生长初期到结束不同时刻的光谱及其拟合结果。

(a-i) 九个三元样品Bi含量和厚度随生长时间的变化曲线（含高分辨率插图）

这表明，原位SE能够揭示薄膜生长过程中组分随时间的动态演变，这是传统离线表征无法实现的。对所有三元样品的分析显示，薄膜厚度随时间呈良好的线性增长。而Bi含量在多数样品中并非完全恒定，在生长初期存在几个百分点的波动，这可能反映了生长动力学或束流稳定性方面的细微变化。研究的方法能够捕捉到这些波动，体现了其高时间分辨率的优势。

生长动力学研究

(a) 粘附系数随温度变化；(b) 脱附系数随温度变化

原位SE技术还能用于研究温度依赖的生长动力学。研究将其应用于纯Bi₂Se₃薄膜，首次实现了对其粘附和脱附系数的直接测量。粘附系数通过在不同衬底温度下测量薄膜的生长速率获得。结果表明，当温度超过270°C时，Bi的粘附系数开始下降，至320°C降至约50%，而在350°C以上则趋近于零。这解释了为何Bi₂Se₃的生长通常需要相对较低的温度。脱附系数则通过监测关闭Bi源后薄膜在升温过程中的厚度衰减来获得。脱附在约340-360°C开始发生，至460°C薄膜完全消失。根据阿伦尼乌斯关系拟合得到脱附激活能约为1.46 eV。这些数据为优化生长和退火工艺提供了定量依据。

模型的普适性验证

(a) RHEED图像、(b) XRR曲线、(c) 两个MBE系统上原位SE厚度随时间变化对比

为验证所开发模型的通用性，研究将该光学模型直接应用于另一台设计和制造商均不同的MBE系统，进行Bi₂Se₃薄膜生长的厚度监控。尽管两套系统的硬件配置存在差异，但原位SE获得的厚度随时间变化曲线与生长后离线XRR的测量结果均高度吻合，证明了该模型与设备无关，具有良好的可转移性。

本研究成功开发了一种基于原位光谱椭偏的光学模型，实现了对(BixIn1-x)2Se3薄膜生长过程中Bi含量和厚度的实时、精确监控。该模型通过参数化介电函数建立，并在一系列组分精确标定的样品上得到验证。其有效性和可转移性在不同MBE系统上得到了证实。利用此方法，研究首次在线获得了Bi₂Se₃的温度依赖粘附和脱附系数，加深了对该材料生长动力学的理解。本研究为复杂硫族化合物薄膜的可控、可重复制备提供了强大的原位监控工具，对于推动拓扑绝缘体等量子材料的研究与应用具有重要意义。

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原文参考：《In Situ Composition and Thickness Monitoring during (BixIn1‑x)2Se3 Thin Film Growth: toward Automated Synthesis Control Using Spectroscopic Ellipsometry for Quantum and Spintronic Devices》

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